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日前，中国科学技术大学吴文彬教授、王凌飞教授团队与西北大学司良教授团队合作，成功制备了一种广谱高效的新型超四方相水溶性牺牲层材料 Sr4Al2O7，可用于制备多种高质量自支撑氧化物薄膜。成果以 "Super-tetragonal Sr4Al2O7 as a sacrificial layer for high-integrity freestanding oxide membranes" 为题，于 1 月 26 日以研究长文（Research Article）形式发表于《Science》。
中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心的章金凤（博士研究生）、王傲（硕士研究生），中科院物理研究所林挺（博士研究生），西北大学物理学院王晓超（硕士研究生）为本文共同第一作者。中国科学技术大学王凌飞教授、吴文彬教授与西北大学司良教授为本文的共同通讯作者。
自支撑氧化物薄膜是指一种去除衬底后依旧保持单晶特性的低维量子材料，兼具关联电子体系的多自由度耦合特性和二维材料的结构柔性。这类材料具有超弹性、挠曲电性和显著的磁弹效应等，有望诱导出传统外延氧化物薄膜中不具备的新奇量子衍生现象和功能特性。同时，由于摆脱了单晶衬底的刚性束缚，自支撑氧化物薄膜易于实现与硅基半导体、二维范德瓦尔斯材料以及柔性高分子材料的集成，在开发超薄柔性电子器件方面表现出巨大的应用潜力。
多年来，自支撑氧化物薄膜的主流制备方法是基于水溶性牺牲层的外延生长、剥离和转移技术。然而，目前国际上普遍使用的 Sr-Al-O 基水溶性牺牲层与目标氧化物薄膜之间不可避免的晶格失配和应力弛豫会导致高密度界面缺陷的形成，进而在水辅助剥离和转移过程中诱发高密度裂纹的产生，显著影响自支撑氧化物薄膜的结晶性和完整性，并导致相应功能特性的退化。因此，如何抑制微裂纹的形成，获得大面积、高结晶性的自支撑氧化物薄膜是推动这一研究领網域进一步发展的关键科学问题。
针对上述问题，研究团队深入探索 Sr-Al-O 基水溶性牺牲层薄膜的激光分子束外延生长視窗，通过精细的薄膜生长控制发现了一种新型水溶性牺牲层材料 Sr4Al2O7。系统的实验表征和第一性原理计算展现了其诸多优异性质：首先，双轴应变下的 Sr4Al2O7 薄膜具有四方结构对称性，与多数 ABO3 钙钛矿材料可以形成高质量共格外延生长，抑制了界面处缺陷的形成和水辅助剥离过程中的裂纹产生，显著提升了自支撑氧化物薄膜的结晶性和完整性。研究团队验证了晶格常数在 3.85~4.04 Å 区间的一系列钙钛矿氧化物薄膜的剥离效果，发现从 Sr4Al2O7 牺牲层上剥离的自支撑薄膜中无裂纹区網域可以扩展到毫米级，比目前已报道的同类自支撑薄膜样品大 1~3 个数量级，且其结晶性和功能性可以与单晶衬底上生长的高质量外延薄膜相当。其次，Sr4Al2O7 薄膜的激光分子束外延生长視窗与多数钙钛矿氧化物薄膜兼容，制备工艺具有普适性。研究团队还进一步发现 Sr4Al2O7 独特的原子结构导致其具有很高的水溶性，显著缩短了水辅助剥离过程的时间，提升了自支撑氧化物薄膜的制备效率。
新型水溶性牺牲层 Sr4Al2O7 的发现为制备高结晶性、大面积自支撑氧化物薄膜提供了一种高效且普适的实验手段。这一发现突破了自支撑氧化物薄膜在完整性和结晶性方面的瓶颈，为该领網域的发展注入了新的动力，既有望推动自支撑氧化物薄膜新奇量子物态的进一步发掘，也可以提升这一体系在低维柔性电子学器件方面的应用潜力。审稿人对该工作给予高度评价，认为 " 对于（自支撑氧化物薄膜）这一正迅速发展的研究领網域内的科学家们而言，这无疑是一个有趣的工作 "" 章等人的工作具有从多个方面对氧化物电子学领網域形成广泛影响的潜力 "。
中国科学院物理研究所张庆华研究员和清华大学谷林教授团队为本工作提供了关键的扫描透射电镜表征，中国科学技术大学国家同步辐射实验室罗震林项目研究员团队在同步辐射结构表征方面为本工作提供了重要支持。该研究得到了科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金委、中国科学院稳定支持基础研究领網域青年团队计划、中国科学技术大学 " 双一流 " 专项基金等项目的资助。
论文链接：
http://www.science.org/doi/10.1126/science.adi6620
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