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本文来源：上海交通大学
近日，上海交通大学物理与天文学院陈国瑞课题组在 Science 上发表题为 "Observation of a Chern insulator in crystalline ABCA-tetralayer graphene with spin-orbit coupling" 的研究论文。该研究首次在天然单晶石墨烯中实现了量子反常霍尔效应，为实现量子反常霍尔这一重要物理效应提供了新思路和新的技术路线。
研究介绍
石墨晶体由单层石墨烯以密堆积的形式一层层堆垛而成。由于石墨烯晶格的对称性，存在三个堆垛位置，命名为 A、B、C 位。因此，多层石墨烯具有多种不同的堆垛方式，例如三层具有 ABA 和 ABC 两种堆垛方式，四层具有 ABAB、ABCA 和 ABCB 三种堆垛方式。其中，ABCA 堆垛形式又被称为菱方堆垛，是一类理论上具有电子平带和强关联的特殊堆垛石墨烯。天然石墨晶体中存在不同堆垛方式的石墨烯，其中菱方堆垛的石墨烯以亚稳态形式广泛存在。
课题组前期开发了一套独具特色的针对高质量菱方堆垛石墨烯的器件制备和表征方法，并成功在 ABCA 四层石墨烯中观测到由于强关联效应导致的多个自发磁性物态，包括层间反铁磁绝缘态、准自旋极化金属态等（Nature Nanotechnology 19, 188-195, 2024）。
基于前期工作，团队成员创新性的将菱方石墨烯与另外一种二维材料——二硒化钨（WSe2）结合在一起，从而将 WSe2 中的自旋轨道耦合成功引入到石墨烯中，进而带来了拓扑的性质。结合菱方石墨烯本身具备的自发磁性，使得实现量子反常霍尔效应的两个条件，拓扑与磁性，同时存在于石墨烯中。
实验中用到的天然石墨晶体和四层菱方石墨烯原型器件的示意图
实验上，课题组利用常见的透明胶带，将天然石墨晶体减薄到几个原子层厚度，并利用自主搭建的扫描近场红外显微镜，在特定厚度的四层石墨烯中，找到存在菱方堆垛结构的区網域。进而，利用原子力显微镜针尖当作 " 纳米剪刀 "，将菱方堆垛区網域的石墨烯 " 裁剪 " 出来，将其与 WSe2 一起封装到二维绝缘体 hBN 中间，使得结构得以稳定存在。最后，利用微纳加工的方法，将菱方石墨烯制备成场效应管原型器件，并对样品进行低温电输运的测量。
在电输运测量中，团队发现，由于极强的电子相互作用，通过对垂直电场的调控，石墨烯会连续展现出具备不同磁性的绝缘态。在电场为零的时候，石墨烯展现出层间反铁磁绝缘态，即上下表面的电子以自旋相反的方式自发有序排列；在电场较大的时候，石墨烯表现为层间极化绝缘态，即所有电子被电场极化到一个表面；而当电场处于以上两个绝缘态中间值的时候，没有 WSe2 的样品展现出半金属行为，而有 WSe2 的样品展现出了非常大的霍尔信号，并伴随有电滞回线。这意味着 WSe2 成功地将自旋轨道耦合引入到石墨烯中。
图 3 四层菱方石墨烯中不同磁性绝缘态的电场调控
进一步，通过对中间电场态的深入测量，团队发现菱方石墨烯此时展现出了磁滞回线这一典型的铁磁行为，并且在零磁场下有非常大的霍尔信号。通过施加磁场，团队最终证实，这个中间态是陈绝缘态，展现出量子反常霍尔效应。有趣的是，这个系统的陈数（表征拓扑序的指标）为 4，与石墨烯的层数相等，且理论上，更厚的石墨烯的陈数应始终与层数相等，这是目前实验上发现的最大陈数的体系。同时，团队还发现，石墨烯的铁磁性不仅可以被磁场调控，还可以被电场和载流子浓度调控，展现出非常丰富有趣的多重调控性。
四层菱方石墨烯陈绝缘态和量子反常霍尔效应
此项工作表明，尽管石墨烯结构简单，但却能为探索前沿的拓扑物态和研究拓扑相变开辟新的道路。另一方面，天然石墨作为广泛存在的自然晶体，可以大大降低研究拓扑物理和未来多通道拓扑量子计算的门槛和成本。
团队介绍
文章主要作者合影（从左至右）：陈国瑞 刘凯 沙亚婷 郑健
论文共同第一作者为上海交通大学物理与天文学院的沙亚婷、郑健和刘凯三位博士研究生，通讯作者为陈国瑞副教授，论文合作者还包括上海交通大学的钟瑞丹副教授和研究生杜红、史志文教授、贾金锋教授，以及日本国立材料研究所 Kenji Watanabe 研究员和 Takashi Taniguchi 研究员。此项研究的器件加工部分在上海交通大学物理与天文学院微纳加工平台完成，本工作得到国家重点研发、国家自然科学基金委和上海交通大学的资助。
论文链接：
https://www.science.org/doi/10.1126/science.adj8272
