今天小編分享的教育經驗：蘇州大學，2023年首篇第一部門Nature，歡迎閱讀。
2023 年 4 月 19 日，蘇州大學王殳凹、王亞星、清華大學徐超及美國科羅拉多礦業學院 Thomas E. Albrecht-Sch ö nzart 共同通訊在Nature 在線發表題為 "Ultrafiltration separation of Am ( VI ) -polyoxometalate from lanthanides" 的研究論文，該研究報道了如何從镧系元素中超濾分離 Am ( VI）- 多金屬氧酸鹽的方法。
該研究報道了一個納米尺度的多金屬氧酸鹽 ( POM ) 簇，其空位位點與六價锕系元素 ( 238U、237Np、242Pu 和 243Am ) 在硝酸介質中的三價镧系元素選擇性配位相容。這個團簇是迄今為止在水介質中觀察到的最穩定的 Am ( VI ) 物質。超濾技術将納米級 Am ( VI ) -POM 簇從水合镧系離子中分離出來，利用市售的細孔膜，實現了一種高效、快速、不涉及任何有機成分、能量輸入最少的镅 / 镧系離子一次性分離策略。
镅是核能發電的一種中子捕獲副產品，也是高放廢物長期放射性毒性的主要來源。利用快堆有效地回收镅，然後将其嬗變為短壽命或穩定的核素，将大大減少核能對環境的影響。然而，具有高中子俘獲截面的镧系元素 ( Ln ) ( 例如 157Gd ) 的共存嚴重限制了嬗變效率。克服這一障礙需要開發有效分離镅和镧系元素的方法，幾十年來，這一直是核工業的一個長期挑戰。
一種緩解這種分離挑戰的方法是将 Am ( III ) 氧化為更高氧化态的 Am ( V ) 和 Am ( VI ) 。這些陽離子的配位化學性質與線性二氧基早期锕系離子 ( 如 UO2 2+ 和 NpO2+ ) 相似，具有各向異性配位，與相對各向同性的 Ln ( III ) 離子形成鮮明對比。原則上，這可以更好地區分镅和镧系元素，從而提高分離效率。盡管在基于氧化還原的方案下已經探索了各種技術，包括溶劑萃取、沉澱和離子交換色譜，但一個未解決的問題是在分離過程中不可避免地将高價 Am 還原回 Am ( III ) 。
Am ( VI ) 陽離子是強氧化劑，AmO22+/AmO2+ 和 AmO22+/Am3+ 對的還原電位分别為 1.6 V 和 1.68 V ( 相對于飽和甘汞電極 ( SCE ) ) 。因此，一旦 Am ( VI ) 離子接觸有機萃取劑 / 溶劑或通過色譜柱，就可以在幾秒鍾内產生 Am ( III ) 物質，使這些分離變得不切實際。事實上，傳統上認為 Am ( VI ) 和 Am ( V ) 在水溶液中是不穩定的，因為它們甚至可以被活性放射性分解產物有效地還原，與核燃料循環有關的兩種常見的镅同位素 ( 241Am 和 243Am ) 都具有相當大的放射性。
納米級 Am ( VI ) -POM 團簇與镧系元素超濾分離框架示意圖（圖源自 Nature ）
該研究通過控制 POM 簇中的孔位結構，實現了 Am ( VI ) 在水溶液中的絡合和穩定，從而形成一種效率高、不含有機組分、低時間成本和低能量輸入的新型分離策略。這一想法也為乏燃料後處理過程中锕系元素與裂變產物的分離開辟了新的機會。
作者簡介
王亞星，特聘教授，從事核能化學、功能核材料相關研究工作，研究方向涉及超鈾元素化學、放射性核素分離與純化、放射性光電材料與核電池、新型輻射探測材料等。
以第一 / 通訊作者在 Nature Commun.、J. Am. Chem. Soc. ( 2 篇 ) 、Angew. Chem. Int. Ed. ( 6 篇 ) 、CCS Chem. 等國内外高水平期刊發表學術論文 30 餘篇，兩篇入選 ESI 高被引論文，論文總引用 2400 餘次。部分研究成果授權中國專利 5 項，美國專利 2 項，相關轉化工作正在與國内涉核部門合作推進。主持國家基金委、江蘇省科技廳、國防科工局等項目 4 項，中廣核橫向課題 1 項。
王殳凹，蘇州大學放射醫學及交叉學科研究院院長助理、特聘教授、核能環境化學研究中心主任、" 基金委優秀青年基金 " 及 " 江蘇省傑出青年基金 " 得主。2007 年在中國科學技術大學材料科學與工程系獲理學學士學位，2012 年在美國聖母大學锕系元素能源前沿研究中心獲得博士學位，2012-2013 年在勞倫斯伯克利國家實驗室 Glenn T. Seaborg 放射化學中心和美國加州大學伯克利分校化學系進行博士後研究工作。
長期從事新型多孔材料在治理環境放射性污染方面的應用及與核能相關的放射性核素配位化學研究。近三年來以通訊作者在 Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、 Environ. Sci. Technol. 等期刊上發表學術論文 60 餘篇，總引用 1500 餘次。
2012 年獲得美國化學會青年科學家獎及國際衍射數據中心頒發的 Ludo Frevel 晶體學獎；2016 年獲中國化學會青年化學獎。擔任中國核學會锕系物理與化學分會常務理事、中國核學會核化學與放射化學分會環境放射化學專業委員會委員、中國生物物理學會輻射與環境專業委員會青年委員、中國化學會獎勵推薦委員會委員、中國環境科學學會環境化學分會委員、《核化學與放射化學》編委等。
原文鏈接：
https://www.nature.com/articles/s41586-023-05840-z
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