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近日，中國科學技術大學周蒙教授課題組與清華大學王泉明教授團隊合作，在溶液中實現了金屬團簇 >99% 量子產率的近紅外發光，并揭示了其三重态發光機制，解決了這一方向的難題。相關研究成果以 "Near-unity NIR phosphorescent quantum yield from a room-temperature solvated metal nanocluster" 為題，于 1 月 19 号發表在Science雜志上。
清華大學史宛琪（博士研究生）和中國科大合肥微尺度物質國家研究中心曾琳琳（碩士研究生）為該文共同第一作者。中國科大周蒙教授、清華大學王泉明教授為論文的共同通訊作者。此項研究得到了科技部、國家自然科學基金委、中國科學院的資助。
近紅外發射的金納米團簇在生物領網域具有潛在的應用價值，但這些團簇的近紅外發光量子產率（PLQY）通常較低（<10%）。在此，研究人員通過銅摻雜合成 Au16Cu6 團簇，發現其在室溫無氧溶液中表現出 >99% 的 PLQY。近 100% PLQY 團簇的成功制備有助于進一步開發高近紅外發光量子產率的金屬團簇。
研究人員合成了 Au22 ( tBuPhC ≡ C ) 18（Au22）及其銅摻雜對應團簇 Au16Cu6 ( tBuPhC ≡ C ) 18（Au16Cu6），并研究了其光物理性質。單晶 X 射線衍射結果分析表明 Au22 和 Au16Cu6 具有相似的結構。對這兩個團簇進行基本的發光性質表征發現，Au22 的發光峰位于 690nm，Au16Cu6 的發光峰位于 720 nm。在空氣條件下用絕對法測得 Au22 和 Au16Cu6 的 PLQY 分别為 9% 和 95%，在無氧溶液中通過絕對法和相對法測得 Au16Cu6 的 PLQY 均達到 100%。時間相關單光子計數測得 Au22 和 Au16Cu6 的發光壽命分别為 485ns 和 1.64 μ s。
通過瞬态吸收光譜進一步研究其激發态動力學發現，兩種團簇的發光态均來自于三重激發态（T1），且在飛秒瞬态吸收光譜中觀察到了不同的動力學過程。在 380nm 激發下，Au22 表現出 148ps 的上升過程，而 Au16Cu6 表現出 0.5ps 的快速下降過程。通過三重态敏化實驗證明，這兩個過程可以歸屬于 S1 → T1 的系間竄躍（ISC）。由于銅摻雜使得 Au16Cu6 具有更小的∆ EST，因此顯著加快了其 ISC 的速率，最終 Au16Cu6 展現出接近 100% 的 PLQY。
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https://www.science.org/doi/10.1126/science.adk6628
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